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2017年底，他加入台灣基進，參選高雄市議員，最後雖然敗給韓流，但他在競選期間力抗國民黨高雄市長候選人韓國瑜，被封抗韓戰將，上遍各大節目宣揚自己理念，尤其是超流利的台語，幾乎能電爆對手。因為他當時的參選號碼是3號，他的口頭禪又是3Q（英文的Thank You），於是粉絲暱稱他「3Q哥」。
陳柏惟在高雄市議員選舉雖落敗，但民進黨看上他的戰力，與他合作，提名他參選2020年立委並轉戰台中，要挑戰台中海線最強的顏家、對手是當時的立委顏寬恒。選舉結果，他以約5千票的差距，擊敗尋求連任的顏寬恒，堪稱當年選舉最大的黑馬。
進入立法院後的陳柏惟，反中、反國民黨的立場鮮明，但他台語超流利的口條，也一度引發爭議，2021年9月，他在立法院外交國防委員會質詢國防部長邱國正時，堅持用台語質詢，邱國正只好請一旁的常務次長李宗孝當「傳譯」，邱國正用國語回答後，李再用台語對陳柏惟回答。陳柏惟認為邱國正是故意裝作聽不懂，痛罵邱鴨霸。
2020年總統大選，代表國民黨參選總統的韓國瑜慘敗，6月時市長一職也遭罷免，韓國瑜支持者將不滿情緒發洩在陳柏惟身上，認為陳柏惟未積極服務選區，又迎合民進黨，支持開放萊豬、大麻合法化等議題，因此決定發動罷免。投票結果，支持罷免的票數7萬7899票，略多於反對罷免的7萬3433票，陳柏惟成為史上首位遭到罷免的立委，立委任期僅20個月。
在罷免前夕，陳柏惟也曾遭爆料，2011年時曾肇事逃逸；陳柏惟的堂哥陳玄曄也爭議不斷，不只有多次酒駕前科，還被爆料曾劈腿至少5名女志工。陳柏惟事後道歉，坦言沒有仔細注意到團隊裡的各種大小狀況，這部分的確是他的疏失。台灣基進則說，陳柏惟曾要求黨提名陳玄曄參選台中市議員，還以退黨要脅，現在證明不提名陳玄曄是正確決定。
之後陳柏惟與台灣基進漸行漸遠，2022年6月退黨，不過他雖是無黨籍，卻曾擔任民進黨立委林靜儀的競選總幹事，讓林靜儀在立委補選時，再度讓顏寬恒落敗。面對明年立委選舉，民進黨原本有意讓陳柏惟參選台中市第八選區，挑戰現任立委江啟臣。但此時遭爆性騷女志工，在民進黨對性平採高標準的情況下，陳柏惟未來恐怕難再重返政壇。
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