Die Sammlung befindet sich im östlichen Stülerbau und im Marstall gegenüber dem Schloss Charlottenburg. Unter dem Titel „Surreale Welten“ werden auf zwei Etagen Gemälde, Skulpturen und Arbeiten auf Papier gezeigt. Über 250 Werke zeichnen die Geschichte der phantastischen Kunst nach. Im Zentrum der Sammlung steht der Surrealismus, eine Bewegung zur Erneuerung der Kunst, deren Grundsätze 1924 in Paris durch André Breton in einem Manifest verkündet wurden. Fast alle Mitglieder der Surrealistengruppe sind mit ausgewählten Arbeiten vertreten.

Größere Werkgruppen gibt es insbesondere von René Magritte, Max Ernst und Hans Bellmer, jedoch auch von Wols und Paul Klee. Die zentralen Bildstrategien des Surrealismus wie beispielsweise Kombinatorik, Metamorphose und reiner psychischer Automatismus sind durch zahlreiche meisterhafte Beispiele vor Augen geführt.

Der Surrealismus steht in einer bedeutenden Traditionslinie der abendländischen Kunst. Zu den frühesten Werken der Sammlung zählen Piranesis Darstellungen phantastischer Kerkerarchitekturen sowie die albtraumhaften Spukgestalten in Goyas Radierungen. Der französische Symbolismus des späten 19. Jahrhunderts ist mit Bildern von Odilon Redon oder Gustave Moreau ebenso vertreten wie sein deutsches Pendant in Gestalt von graphischen Zyklen Max Klingers. Erweitert wird dieses Spektrum durch ein Filmprogramm, das klassische surrealistische Filme von Luis Buñuel und Salvador Dalí ebenso umfasst wie Filme zeitgenössischer Künstler, die auf den Surrealismus Bezug nehmen oder dessen formale Mittel verwenden.